Perpustakaan Universitas dan Akademi-Akademi Nasional didirikan pada tahun 1970 oleh Pimpinan Universitas Nasional sebagai bagian dari komitmen institusi dalam mendukung kegiatan akademik dan pengembangan ilmu pengetahuan. Pada masa awal operasionalnya, perpustakaan menempati ruang seluas ±20 m² di Jl. Kalilio No. 17–19, Jakarta, dengan koleksi sebanyak 2.915 eksemplar yang terdiri dari buku, skripsi, dan terbitan berkala, dikelola oleh tiga orang staf. 

Seiring dengan meningkatnya jumlah koleksi hingga mencapai 13.000 eksemplar, pada tahun 1973 dilakukan perluasan ruang untuk mengakomodasi kebutuhan layanan yang semakin berkembang. Pada tahun 1978, perpustakaan membuka cabang khusus untuk koleksi biologi di Ragunan, Pasar Minggu, Jakarta. Kemudian, antara tahun 1980 hingga 1982, Perpustakaan Universitas Nasional memperoleh bantuan dari Departemen Pendidikan dan Kebudayaan untuk perluasan ruang hingga mencapai 102 m². 

Tahun 1983 menjadi tonggak penting dalam sejarah perpustakaan, seiring dengan perpindahan kampus Universitas Nasional ke lokasi baru di Pejaten, Pasar Minggu. Cabang Ragunan digabungkan kembali ke perpustakaan induk, yang menempati ruang seluas 499 m² di lantai 1 Blok III. 

Sebagai respons terhadap perkembangan teknologi informasi dan tuntutan layanan modern, pada tahun 2021 perpustakaan dipindahkan ke gedung baru di sisi selatan kampus, menempati ruang seluas 752 m² di lantai 2. Fasilitas di gedung ini dirancang untuk mendukung kenyamanan dan efisiensi, meliputi ruang kedap suara, sistem pendingin ruangan (AC), serta pengolahan dan layanan berbasis digital. 

Saat ini, Perpustakaan Universitas Nasional dikelola oleh 12 staf, termasuk 10 pustakawan profesional lulusan Ilmu Perpustakaan. Dengan penerapan sistem otomasi, layanan terbuka, dan pengembangan menuju perpustakaan maya (virtual library), perpustakaan terus bertransformasi menjadi pusat informasi akademik yang unggul dan adaptif terhadap perubahan zaman.